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The effects of nitrogen-doping on photocatalytic mineralization of TiO2 nanocatalyst against formaldehyde in ambient air
- Lim, Dae-Hwan;
- Bathla, Aadil;
- Anwer, Hassan;
- Younis, Sherif A.;
- Boukhvalov, Danil W.;
- ... Kim, Ki-Hyun
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SCOPUS
28초록
通过氮掺杂TiO2 (N-TiO2)浸渍蜂窝过滤器构建了一系列原型光催化空气净化器(AP(Nx-Cy))系统, 并用于在UV-LED 光(1 W)照射条件下光催化分解0.5–5 ppm甲醛(CH2O)蒸汽. 在上述催化过滤器系统中, Nx和Cy分别代表N/Ti摩尔比(0‒20) 和N-TiO2浓度(2‒20 mg mL‒1 ). 光催化分解实验结果表明, AP(N10-C10)的性能最好, 其催化CH2O转化为CO2的转化率最高, 循环反应10次后CO2产率仍达到89.2%, 在干燥空气中的清洁空气输送速率为9.45 L min‒1 . N10-C10的电荷载流子寿命(τa:1.70 ns)优于其他样品(如纯TiO2的电荷载流子寿命为1.37 ns), 这表明N缺陷(No)有助于降低带隙(3.10 eV)和产生氧空位 OVs-Ti3+, 这与密度泛函理论(DFT)模拟结果一致. 采用原位漫反射红外傅里叶变换、电子顺磁共振和DFT分析等多种方法研究了CH2O的光催化氧化途径. 结果表明, 氧化过程涉及多个能量有利的中间步骤(例如CH2O以CH2O2的形式在TiO2-OV {110} 表面的桥连O/OH基团上发生放热共价吸附, 随后通过催化脱氢/氧化反应直接生成CO2: CH2O2/HCOO‒ + •OH → H2O + CO2）. 这些步骤与具有N杂质的{101}表面上化学活性Ti原子的态密度计算结果一致. 预计No缺陷和OVs的存在将通过降低活化能垒来影响反应能量和中间产物, 从而在加湿条件下实现有效的矿化. 综上, 本文为设计和构建先进的光催化系统, 并用于环境空气中醛类挥发性有机物(VOCs)的有效矿化提供了新思路.
키워드
Air purification; Catalysis reaction pathways; Density functional theory calculations; Formaldehyde; Nitrogen-doped TiO<sub>2</sub>; Photocatalytic honeycomb filter; 光催化蜂窝过滤器; 甲醛; 氮掺杂TiO2; 密度泛函理论计算; 催化反应途径; 空气净化; Carbon dioxide; Dehydrogenation; Density functional theory; Doping (additives); Formaldehyde; Honeycomb structures; Mineralogy; Molar ratio; Nanocatalysts; Nitrogen; Oxygen vacancies; Paramagnetic resonance; Photocatalytic activity; Reaction intermediates
- 제목
- The effects of nitrogen-doping on photocatalytic mineralization of TiO2 nanocatalyst against formaldehyde in ambient air
- 저자
- Lim, Dae-Hwan; Bathla, Aadil; Anwer, Hassan; Younis, Sherif A.; Boukhvalov, Danil W.; Kim, Ki-Hyun
- 발행일
- 2024-04
- 유형
- Article
- 권
- 59
- 페이지
- 303 ~ 323